Rinkinį sudaro 489 eksponatai, iš kurių daugiausia yra knygų (204). Kiek mažiau turima fotografijų (116), laiškų (107), rankraščių (31), spaudinių, memorialinių daiktų, fonotekos. Rinkinys pradėtas kaupti 1937 metais. Iš Šilutės gyventojos A. Toleikienės gautos dvi fotografijos, viena iš jų – „Vydūnas čiuožykloje“. Dvi originalias K. Baulo fotografijas „Vydūnas su grupe dailininkių pirmojoje Lietuvos moterų dailininkių parodoje Kaune 1937 m.“ muziejui padovanojo dailėtyrininkas P. Galaunė 1969 metais. Taip pat iš P. Galaunės gautas jam 1913 metais Vydūno rašytas atvirlaiškis. O dailininkas K. Šimonis 1967 metais muziejui padovanojo 1941 metais Vydūno siųstą atvirlaiškį, kuriame Vydūnas prašo nutapyti anksčiau užsakytąjį paveikslą. Dailininkė M. Lapinskaitė-Bitlieriuvienė 1980-aisiais muziejui padovanojo 20 originalių Vydūno jai rašytų laiškų. Rašytojo kūryba ir asmenybe dailininkė susidomėjo perskaičiusi jo knygą „Sveikata. Jaunumas. Grožė“ (Tilžė, 1928). Vėliau įsidrąsinusi parašė jam laišką. Su Vydūnu M. Lapinskaitė susirašinėjo 1935–1940 metais, buvo keletą kartų su rašytoju susitikusi, bendravusi.
Vydūno straipsnių, rašytų vokiškai mašinėle, muziejui padovanojo rašytojo draugas, Humboldtų universiteto profesorius, baltistas V. Falkenhanas. Tai straipsniai: „Žvilgsnis į gyvenimo pasaulio nuostabumą“, „Nuodėmė, kaltė, bausmė, atleidimas, išganymas“, „Žmogaus gyvenimas ir išgyvenimai jo amžiaus ir istorijos tarpsniuose“ ir kt. Profesorius taip pat padovanojo ir Vydūno testamentą, kuriame nurodoma, jog visus kūrybinius rankraščius jis palieka V. Falkenhanui.
Muziejus saugo didesnę dalį Vydūno knygų, kurias išleido „Rūtos“ leidykla Tilžėje. Ši leidykla išleido apie 60 Vydūno knygų: komedijų, misterijų, dramų, filosofinių veikalų. Tarp bibliotekoje esančių knygų verta išskirti knygas su dedikacijomis. Vydūno įrašai trumpi, su maloniais kreipiniais, kaip visada, užrašyti dailia rašysena ir tik Vydūnui būdinga rašyba. Knygą „Tautos gyvata“ Vydūnas 1920 metais padovanojo Maironiui su tokiu įrašu: „Gerbiamam tautietiui poetui Maironiui su širdingumu Vydūnas.“ Taip pat yra knygų, dedikuotų Stasiui Santvarui, Jadvygai Čiurlionytei, Monikai Lapinskaitei, Zigmui Kuzmickiui, Sofijai Kymantaitei-Čiurlionienei.
Kiti unikalūs eksponatai: Vydūno užrašų knygutė (Detmoldas, 1951), Vydūno bičiulės Martos Raišukytės austa tautinė juosta, Vydūno dovana Prūsaičiui – medinis dubenėlis pupoms trinti, Vydūno pomirtinė kaukė (gipsas), Vydūno asmens dokumentas su fotografija (Detmoldas, 1952).

Parengė muziejininkė Nijolė Raižytė