Lietuvių tapytojas. Jis nutapė apie 2000 kūrinių – peizažų, portretų, fantastinių paveikslų. Dailininkas taip pat yra sukūręs ekslibrisų, plakatų, pašto ženklų projektų, knygų iliustracijų, scenos dekoracijų ir kostiumų. Brandžiausias jo kūrybos laikotarpis prasidėjo 3-ojo dešimtmečio viduryje ir truko iki 4-ojo pabaigos: „Šiuo laikotarpiu stiprėja dailininko polinkis skaidyti daiktus, erdvę į geometrinius segmentus. Didelė reikšmė teikiama šviesai. Portretuose žmogus vaizduojamas idealizuotai, įvairiaspalvių šviesų, spindulių pluoštų ir spalvų fone.“ K. Šimonio pasaulėjauta glaudžiai susijusi su archaiška lietuvių mitologija. Dailininkas visą gyvenimą domėjosi liaudies menu, rinko ir piešė liaudies meno dirbinius. Jo piešti stogastulpiai, koplytstulpiai, kryžiai ir kiti paminklai iš XIX–XX a. pirmos pusės. Juos, kaip neatskiriamą Lietuvos kraštovaizdžio dalį, piešė kartu su aplinka (kapinėmis, sodybomis, gatvėmis, laukais).
K. Šimonis iki karo bendravo su visa laikinosios sostinės šviesuomene. Vilniaus rašytojų muziejaus fonduose yra dailininko prieškario laikotarpiu tapytas L. Giros portretas. Jį muziejui dovanojo rašytojo sūnus V.Sirijos Gira 1973 m. Poetas ir kritikas 1937 m. Liudas Gira, rašydamas apie K. Jurašiūno dramos „Eglė, žalčių karalienė“ premjerą, teigiamai įvertino K. Šimonio darbą: „Bet užvis kėlė veikalo visumą ir atskiras jo scenas gražios, tikrai pasakiškos K. Šimonio dekoracijos ir kostiumai. Ne be reikalo publika, o ir patys inscenizacijos dalyviai ilgiausias ovacijas pakėlė dailininkui, kuris dėl jo įgimto kuklumo vos vos buvo priprašytas pasirodyti scenoje.“
V. Mozūriūno fonde yra K. Šimonio paveikslas „Peizažas su stogine prie kelio“, kurį muziejus įsigijo iš T. Mozūriūnienės 1987 m. ir J. Paleckio fonde – paveikslas „Senelė“, pirktas iš rašytojo sūnaus J. Paleckio 1987 m.

Parengė Vilniaus rašytojų muziejaus fondų sektoriaus fondų saugotoja Danguolė Jasinskienė